อาคารจัดแสดงของพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ สมเด็จพระนารายณ์ มีด้วยกันทั้งหมด ๒ อาคาร ได้แก่ พระที่นั่งจันทรพิศาลจัดแสดงเรื่อง เฉลิมพระเกียรติสมเด็จพระนารายณ์มหาราช หมู่พระที่นั่งพิมานมงกุฎมีด้วยกันทั้งหมด ๓ ชั้น แสดงหลักฐานที่ได้จากการขุดจากแหล่งโบราณคดีสมัยก่อนประวัติศาสตร์ในจังหวัดลพบุรีมีทั้งโครงกระดูกมนุษย์ ภาชนะดินเผา เครื่องมือเครื่องใช้ที่ทำมาจากดินเผาโลหะสำริดและเหล็ก เป็นต้น บนชั้น ๓ จัดแสดงพระราชประวัติพระราชกรณียกิจของพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว